一、Studies on State and Structure of Noble Metals in Electrocatalyst Made by Coprecipitation Method(论文文献综述)
王晓伊[1](2021)在《不同酸处理条件下LaMnO3的催化性能研究》文中研究指明我国经济迅猛发展的背后,也带来的许多棘手的问题,特别是机动车的数量与日俱增,机动车尾气中的CO在造成环境影响的同时,也会使人类健康受到威胁。因此,研究一种可以净化CO的催化剂是目前的研究热点。目前钙钛矿型催化剂对CO催化氧化的活性非常突出。本论文采取溶胶凝胶法制备钙钛矿型催化剂LaMnO3,并对其进行酸处理,对比酸处理前后LaMnO3对CO的催化活性的差异。反应原理为CO通过吸附作用,从而在催化剂的表面实现活化,生成COad,接着与吸附氧反应生成CO2,ad,最后变成气态的CO2。通过XRD(粉末X射线衍射)可以测定有关样品的成分信息和材料晶体结构的信息、N2吸脱附测比表面积和孔结构、程序升温氧化测定对CO催化活性、程序升温还原测试催化剂的还原性、程序升温脱附测试吸附氧的含量、扫描电子显微镜观察表面形貌、X射线光电子能谱分析表面元素、化学态。实验结果表明,酸处理后催化剂对CO的催化活性得到了明显的提高。经过酸处理后的催化剂仍然保持了钙钛矿的结构,LaMnO3中的锰元素生成了Mn3+。在CO的程序升温氧化的活性测试中,酸处理的样品能在更低温开始发生转化,且CO的起始转化温度降低近120℃。在N2吸脱附的结果中显示硝酸处理24 h的比表面积高达93.4m2/g。酸处理15 min时催化剂的比表面积达到最大值约为127.8 m2/g。还原温度和吸附氧的脱附温度随着时间的增长逐渐变低。对CO的催化活性的转化率也都实现了100%,酸处理24 h后的起始转化温度和完全转化温度达到了最低点,分别为83℃和167℃。通过改变酸处理时稀硝酸的用量,发现用酸处理用量处理催化剂后的催化性能由强到若为100 m L>200 m L>50 m L。用3 mol/L硝酸酸处理催化剂会造成过度腐蚀情况,导致比表面积大幅度缩减至75.6m2/g,粒径也减小至5.56nm,使催化剂的团聚情况更为严重,减少了与CO的接触机会,所以其催化活性不如0.6 mol/L酸处理后的催化剂。最后得出结论:100 m L 0.6 mol/L HNO324 h酸处理LaMnO3后的催化剂的催化性能最好。
董雅鑫[2](2021)在《催化氧化甲醛锰基催化剂的制备与性能研究》文中提出甲醛(HCHO)作为典型的室内污染物,毒性强、作用时间长,长期生活在含有甲醛的环境中,会危害人体的健康,消除甲醛对保护人类健康至关重要。利用催化剂在低温下将甲醛转化为无毒无害CO2、H2O的催化氧化法成为去除甲醛众多方法中的首选。该方法的关键是催化剂的选择,锰基催化剂具有活性高、稳定性强、结构和形貌多样、资源丰富、成本低、毒性低等特点,因此,在催化氧化甲醛应用中得以广泛研究。本文采用水解驱动氧化还原反应法制备一系列Mn-Fe二元复合金属氧化物催化剂,通过改变活性组分之间的比例同时结合性能评价和多重表征手段筛选出活性最高的样品;然后对Mn-Fe金属氧化物进行改性,以活性最高的Mn-Fe金属氧化物作为载体,采用浸渍法负载Pt,考察Pt负载量对其催化氧化甲醛性能的影响;探究表面活性剂模板共沉淀法制备的铁锰铈三元复合氧化物FeOx-MnO2-CeO2中Fe助剂对甲醛催化氧化的促进作用。对催化剂进行N2物理吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)测试表征,得出以下结论:(1)采用水解驱动氧化还原反应法合成出一系列不同Mn/Fe摩尔比(Mn/Fe=3:1,5:1,7:1)的Mn-Fe二元金属氧化物催化剂,结果表明,当Mn/Fe比值为5:1时,5Mn1Fe催化剂在HCHO氧化反应中具有最高的催化活性,在80℃能够转化>90%的HCHO,在100℃的转化率接近100%。表征分析,Mn、Fe氧化物的均匀分布和二者之间的协同效应增加了样品的比表面积,提高了活性氧和氧空位的数量。以5Mn1Fe为载体,采用浸渍法将活性组分Pt负载至载体,通过改变Pt含量(0.1%Pt/5Mn1Fe、0.3%Pt/5Mn1Fe和0.5%Pt/5Mn1Fe)来调控活性组分和载体间的相互作用。结果表明,当Pt含量为0.3%,此时Pt与载体的相互作用达最佳状态,催化剂的低温还原能力增强,表面具有更多活性氧物种,有效促进了甲醛在0.3%Pt/5Mn1Fe催化剂上的催化氧化反应。0.3%Pt/5Mn1Fe催化剂在60℃可将HCHO完全转化为CO2和H2O。(2)采用表面活性剂模板共沉淀法制备了一系列不同Fe/Mn/Ce摩尔比(Fe/Mn/Ce=1:5:5,2:5:5,3:5:5)的FeOx-MnO2-CeO2催化剂,考察助活性组分Fe对三元复合氧化物降解室内环境污染物HCHO的积极作用。多重表征技术证明Fe离子成功引入MnO2-CeO2中。XRD分析揭示Fe离子的引入促进了MnO2-CeO2的分散,FeOx-MnO2-CeO2以高度分散或者非晶态形式存在;BET结果表明,FeOx-MnO2-CeO2催化剂具有较大的比表面积,而且相比于MnO2-CeO2孔隙变得更加丰富;H2-TPR和O2-TPD结果反映了铁锰铈三者之间的强相互作用改善了催化剂的还原性,同时氧物种的流动性增强;从XPS结果看出,该样品含有的大量Oα有利于中间体分解,Ce3+的存在有利于催化剂表面氧空位的形成。这些对HCHO氧化活性的提高都起着至关重要的作用。在Fe/Mn/Ce摩尔比为2/5/5时,FeOx-MnO2-CeO2催化剂表现出的催化活性最高,在40℃能够将HCHO完全转化为CO2和H2O。综上,在二元混合氧化物中引入助活性组分Fe是提高HCHO催化性能的有效途径。
彭超,于迪,王斓懿,张春雷,于学华,赵震[3](2021)在《铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展》文中研究说明随着环保法规的日益严格和人们环保意识的提高,柴油车尾气污染物中的炭烟颗粒对环境的严重污染引起了人们广泛的关注.利用催化净化技术实现炭烟颗粒的消除是目前最有效的途径之一,其中高活性催化剂的研发是决定该技术广泛应用的关键因素之一.近年来,铈基氧化物催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性以及较高的储/释氧容量而被广泛用于柴油机尾气炭烟颗粒的催化燃烧领域.研究铈基氧化物催化剂在炭烟催化燃烧反应高活性的本质,有助于了解炭烟颗粒催化燃烧过程的基本原理,为现有催化剂的优化和新型催化剂的设计提供科学指导.本文总结了近年来铈基氧化物催化剂材料在催化柴油机炭烟燃烧中的研究进展,主要包括单一氧化铈催化剂和稀土金属、过渡金属、碱(碱土)金属及贵金属改性的铈基氧化物催化剂.同时,对上述催化剂的反应机理进行了总结.最后,提出了铈基氧化物催化剂在催化柴油机炭烟燃烧中存在的问题并对其发展前景进行了展望.
谢凤琼[4](2021)在《多孔CoCe复合催化剂制备及CO2加氢技术研究》文中研究指明随着世界人口的急剧增加,森林面积的锐减和化石燃料的大量燃烧,导致CO2排放量逐年上升。空气中CO2含量超标不仅会危害人的生命健康,也会导致温室效应加剧、全球变暖,极端天气频繁出现等恶劣的环境问题,因此,人类必须着眼于CO2的减排和资源化循环利用。将CO2转化为具有高附加值的下游工业原料,不仅可以减少CO2的排放,也可实现无机碳到有机碳的转变,实现碳资源循环利用。传统的物理利用和简单的化学利用效率低(<1.0%),能耗高,因此,CO2加氢还原技术越来越受到研究者们的广泛关注,而催化剂作为CO2加氢技术的核心,是该技术发展需要解决的核心问题。本文通过多孔CoCe催化剂设计与制备,探究催化剂物理化学性质与CO2加氢活性与选择性之间的关系。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、电感耦合等离子体(ICP)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、原位X射线光电子能谱(in-situ XPS)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、H2-程序升温脱附(H2-TPD)和CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)等技术,研究各催化剂的物理化学性质,并考察了催化剂结构、Co负载量和Zr加入量对CO2加氢活性与选择性的影响。主要获得以下结论:1、采用络合法、共沉淀法、水热法和硬模板法分别制得具有不同的物相和形貌结构的CoCe-CA、CoCe-CP、CoCe-HY和CoCe-HT催化剂,CO2加氢活性遵循如下顺序:CoCe-HT>CoCe-CP>CoCe-CA>CoCe-HY。CoCe-CA催化剂虽然有较大的比表面积,但由于其孔结构较脆弱,易坍塌,因而在360℃时,反应120min后其催化活性急剧下降。CoCe-HY和CoCe-CP催化剂结晶度较高,结构致密,不利于活性中心的暴露而表现出较差的H2分子吸附及活化能力,因而其催化活性较差。CoCe-HT前驱体大的比表面积、有序介孔结构和丰富的Co-O-Ce固溶体提高了可还原性能,CoCe-HT催化剂中高的活性组分Co0物种分散度,强的Co与Ce物种相互作用,以及丰富的氧空穴,有利于对CO2和H2分子的吸附和活化,因此,该催化剂在常压、400℃时CO2加氢转化率达53.9%。2、负载型介孔Co/CeO2-δ催化剂大的比表面积和有序介孔结构能抑制Co物种的聚集和烧结,使Co物种在介孔Co/CeO2-δ催化剂表面高度分散,形成丰富的加氢活性中心。随着Co负载量的增加,Co物种与Ce物种之间的相互作用增强,高分散态的Co0物种和Ce-Co-O固溶体含量增加,可形成的活性中心数量增加,对H2和CO2分子的吸附及活化能力增强,促进CO2加氢活性增强。在常压、400℃时,Co负载量为15%的催化剂的CO2转化率和CH4选择性为59.7%和93.8%,并在9次循环反应周期内保持良好的稳定性。3、硬模板法制得不同Ce/Zr摩尔比的CexZr1-xO2载体具有较大的比表面积,负载5.0 wt.%的Co物种后载体的有序介孔结构未遭到破坏。随着Zr物种加入量的增加,Co/CexZr1-xO2-δ催化剂的比表面积和孔容积增大,但其介孔结构有序性降低,且载体由立方相转化为四方相。引入适量Zr物种后,增强了活性组分与载体之间的相互作用,促进了催化剂中Co-Ce-O-Zr固溶体的生成,明显提高了Co3O4/CexZr1-xO2前驱体的可还原性能,以及氧空穴和高分散态Co0物种的形成,促进催化剂中加氢活性位的形成,进而促进CO2加氢反应的进行。在400℃和常压时,CoCe0.99Zr0.01催化剂表现出良好的CO2加氢甲烷化性能,并具有良好的稳定性。
胡晓波[5](2021)在《Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究》文中认为N2O作为大气对流层中的一种微组分,具有很长的寿命(110-150年)。人类生产活动产生了大量的N2O,如农业施肥、化学工业废气和汽车排放尾气等。作为一种有害的环境污染物,N2O已成为破坏臭氧层最严重的物质之一,亦成为全球第三大温室气体,具有强烈的温室效应。重要的是,当前大气中N2O浓度正在持续上涨,预计本世纪中叶其浓度将达到目前含量的两倍。因此,消除排放的N2O对保护人类生态环境具有重要的现实意义。将N2O直接催化分解为无害的N2和O2,具有简单、高效和可持续等优点,已成为一种研究最为广泛和最具应用前景的N2O消除方法。其核心在于催化材料的选取,Co3O4及金属(碱/碱土金属、贵金属、稀土金属和过渡金属)改性Co3O4因具有制备方法简单易行、催化性能相对优异和活性位点易于调控等特点,成为有前景的N2O分解催化剂之一。然而,针对实际应用而言,目前该类催化剂仍存在诸多不足之处。如催化剂中Co3O4活性成分不易被充分利用,导致催化剂比活性较低;同时,实际N2O排放源中含有的杂质气体会抑制其催化活性,因此稳定性和抗杂质气体性能有待进一步提高;还存在机械性能差和成本昂贵等问题。解决上述问题,一种可行的方法是将Co3O4负载到合适的载体上,另一种有效的策略是对Co3O4进行掺杂改性。本论文通过制备合适的催化剂载体和掺杂非金属助剂等手段,设计合成了催化性能优异、稳定性好、抗杂质气体性能强且成本效益高的Co3O4基催化剂。具体而言,首先通过水热法合成了单斜相Zr O2(m-Zr O2)和四方相Zr O2(t-Zr O2),然后采用浸渍法制备了Co3O4/Zr O2催化剂,研究了Zr O2晶型对Co3O4/Zr O2催化剂催化N2O分解性能的影响。在此基础上,进一步以g-C3N4作为载体,采用浸渍法制备了Co3O4/g-C3N4用于催化N2O分解。研究了Co3O4和g-C3N4在N2O催化分解反应中的协同耦合效应。紧接着,采用g-C3N4这种特殊的材料作为N源,通过溶胶-凝胶法制备了一系列有缺陷的N掺杂Co3O4催化剂,并用于催化N2O分解。探究了N掺杂对Co3O4结构和催化性能的影响规律。最后,采用一种成本效益高且易于使用的废弃鸡蛋壳(Eggshell)作为载体,制备了Co3O4/Eggshell催化剂用于催化N2O分解,研究了催化剂的制备方法-结构-性能间的关系。通过多种表征手段对催化剂进行了系统的表征,并结合催化剂活性评价结果,探究了催化剂结构、织构、电子特性和表面性质等与催化性能的关系,获得的主要结论如下:1.不同晶型Zr O2负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1,反应温度为400°C时,Co3O4/m-Zr O2催化剂可转化80%N2O,而Co3O4/t-Zr O2催化剂仅可转化51%N2O;Co3O4/m-Zr O2催化剂表现出与纯Co3O4相似的催化活性,但比活性更高。当原料气中引入O2、H2O和/或NO等杂质气体时,Co3O4/m-Zr O2催化剂比Co3O4/t-Zr O2催化剂表现出更强的抗杂质气体性能,且稳定性更好。因此,Co3O4/m-Zr O2是一种具有优良N2O催化分解活性的催化剂。表征结果发现,相比Co3O4/t-Zr O2催化剂,m-Zr O2载体与Co3O4之间更强的相互作用提高了Co3O4/m-Zr O2的结构稳定性。通过增大比表面积,分散Co3O4纳米粒子,提高Co2+/Co3+的氧化还原性能,形成稳定的Co2+,以及增加表面Co2+、氧空位和碱性位点的含量提高了其催化活性。2.g-C3N4负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,催化剂Co3O4/g-C3N4、Co3O4、Co3O4/m-Zr O2、Co3O4/AC和Co3O4/γ-Al2O3在反应温度为400°C时的N2O转化率分别为100、80、77、51和2%。同时,Co3O4/g-C3N4催化剂比活性更高,约为Co3O4的5倍。此外,当原料气中引入O2、H2O和/或NO等杂质气体后,Co3O4/g-C3N4仍表现出强的抗杂质气体性能,特别是抗NO性能。表征结果表明,Co3O4/g-C3N4催化剂的Co3+/Co2+氧化还原能力和织构性质不是决定其N2O分解活性的关键因素。该催化剂优良的催化性能主要归因于其表面较高含量的Co2+、表面氧物种和碱性位点,以及活性位点(Co3+/Co2+氧化还原对、Co-N物种和氮位点)之间的协同耦合效应。本研究为获得高性能的负载型Co3O4基催化剂提供了简单实用的策略。3.N掺杂Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,纯Co3O4催化剂在560°C可完全转化N2O,而Co3O4掺杂N之后,N-Co3O4催化剂380°C即可实现N2O完全转化。当原料气中引入杂质气体O2、H2O和/或NO之后,与Co3O4相比,N-Co3O4催化剂仍表现出更高的催化活性、更好的稳定性以及更强的抗杂质气体性能。表征结果表明,N原子可通过取代Co3O4晶格氧而进入到Co3O4结构中。N掺杂促进了催化剂中氧空位、表面Co2+和碱性位点的形成。此外,N的引入可提高Co3O4中Co2+给电子能力,增大催化剂比表面积,增强Co3O4的氧化还原性能,削弱Co-O键。所有这些因素使N-Co3O4催化剂具有较低的N2O分解活化能。本研究表明了非金属N对Co3O4进行改性用于N2O催化分解的可行性。4.鸡蛋壳负载Co3O4催化N2O分解当原料气组成为1000 ppm N2O/Ar,GHSV=10,000 h-1时,通过沉积沉淀法制备的Co3O4/Eggshell催化剂400°C可实现N2O完全分解,而采用浸渍法和研磨法制备的具有相同Co3O4含量的Co3O4/Eggshell催化剂,在该温度下N2O转化率仅有~10%;且沉积沉淀法制备的Co3O4/Eggshell催化活性与纯Co3O4催化剂相当。当原料气中引入杂质气体O2、H2O和/或NO之后,该催化剂相比Co3O4催化活性更高、稳定性更好以及抗杂质气体性能更强。表征结果表明,相比纯Co3O4催化剂,Eggshell中Ca元素可有效削弱Co3O4/Eggshell催化剂的Co-O键,提高其氧化还原性能;同时,还可增强其表面碱性位点的强度和数量,易于转移电子而活化N2O分子。此外,Co3O4/Eggshell相比Co3O4含有更多的氧空位。鉴于以上分析结果,Co3O4/Eggshell催化剂表现出与纯Co3O4相似的催化活性、更强的抗杂质气体性能和稳定性。总之,Eggshell用作负载型Co3O4基催化剂的载体,不仅提高了活性组分利用率,有效降低制备成本,而且实现了废物的再利用,减少了环境污染。
王乐[6](2021)在《脱除芳烃中微量烯烃的铜基加氢催化的研究与应用》文中认为利用催化加氢除去芳烃产品中的微量烯烃一直是一个重要的课题。铜基催化剂在酯类加氢和甲醇合成的领域的优异表现已经取得众多研究人员的认可。然而铜基催化剂在脱除芳烃中微量烯烃的领域的应用却缺乏关注。本文首先研究了混捏法制备的铜/铈/白土催化剂和铜/锌/白土催化剂在芳烃的加氢精制领域的应用,并确定了关键组分铜、铈和锌最佳负载量。研究发现,氧化铈通过铜物种的分散度来改善催化剂的性能;铜/锌/白土催化剂的性能则更优异,这得益于铜与锌的协同作用。这种协同作用体现在以下几个方面,(ⅰ)氧化锌有利于提高还原态催化剂中铜物种的分散性;(ⅱ)氧化锌促进了铜物种被氢气还原的能力;(ⅲ)氧化锌改善了铜基催化剂的比表面积。本论文优化了该铜/锌/白土催化剂在芳烃加氢精制的反应条件,如空速、反应温度、反应压力等等。随后,本论文用微量贵金属铂改性了铜/锌/白土催化剂,并发现微量铂有利于促进催化剂的稳定性。最后,本论文研究了共沉淀法制备的铜/锌/白土催化剂,并发现铜物种的分散性在催化加氢的过程中起到至关重要的作用,这使得共沉淀法制备的催化剂性能远高于混捏法。在研究过程中借助XRD、BET、HR-TEM、XPS、H2-TPR等表征手段对该催化剂的性能进行了探讨。
吉加鹏[7](2021)在《单原子/低核原子簇电催化剂的合成及构效关系研究》文中认为单原子催化剂得益于百分之百的理论原子利用率、独特的配位结构和电子性质,以及相对统一的活性位点,在可再生能源转化领域被广泛研究。单原子催化研究的科学问题包括:(1)如何降低合成过程中金属原子的表面能,避免发生颗粒团聚;(2)如何调控活性位点结构和优化反应中间体结合能,提高催化性能。然而,目前国内外研究表明:精准制备和可放大合成难以兼顾,活性位点与反应中间体的结合能不理想,构效关系需要进一步优化和完善。针对上述问题,本论文以单原子/低核原子簇电催化剂在可再生能源转化领域的应用为出发点,提出了新型、温和的缺陷吸附-光还原法和低温气体迁移法,实现精准、可放大合成;同时设计了新型金属氧配位、双金属单原子和低核原子簇活性位点结构,优化其与反应中间体的结合能,探讨其构效关系。主要研究内容及结果如下:(1)发展了一种石墨烯/锐钛矿纳米晶阳离子缺陷吸附-光还原锚定铂低核原子簇的方法。球差电镜和同步辐射证明铂原子以二聚体的形式与锐钛矿上的氧原子配位,形成Pt2-O4-Tix微观结构。理论计算发现,在电场或光场作用下,部分电荷会从催化剂的体相转移到活性中心(Pt2-O4-Tix),降低了电催化和光催化制氢反应限速步骤的能垒。合成的Pt-T/G催化剂具有优异的光/电催化产氢活性和稳定性。(2)发展了一种多壁碳纳米管表面含氧官能团吸附-光还原锚定铂单原子的方法。功能化多壁碳纳米管同时扮演着三种重要角色:(ⅰ)光照下还原铂离子的光电子发生器;(ⅱ)锚定铂离子的载体;(ⅲ)连接各活性位点的导电网络。球差电镜和同步辐射证明铂主要以单原子的形式存在,并且与多壁碳纳米管上的氧原子配位,形成Pt-O4-C微观结构。实验证明铂氧配位结构提升了铂单原子催化剂的质量活性和稳定性。(3)提出了 一种简易低温气体迁移法,以合成氧配位构型的过渡金属低核原子簇催化剂。球差电镜结果表明镍、钴、铁以低核原子簇的形式分散在MWCNT表面,同步辐射测试结果表明镍原子簇以五聚体的形式和四个氧原子配位,形成Ni5-O4-C微观结构。实验结果表明,合成的Ni-MWCNTs电催化剂在碱性条件下具有最出色的电解水析氧本征活性和稳定性。(4)提出了 一种协同热解-浸渍还原法,以合成铁/钴双金属单原子催化剂。球差电镜、同步辐射以及理论计算结果表明铁和钴以单原子的形式分散在氮掺杂的石墨烯表面,分别与三个氮原子配位并由一个氧原子桥接,形成N3Fe-O-CoN3双位点稳定结构。钴原子的引入使得Fe3d轨道分布更加均匀,降低了整体含氧中间体的结合能,氧桥键带来的氢键作用则稳定了*OH和*OOH,最终降低了氧还原和析氧反应的能垒。因此,合成的催化剂具有突出的双功能氧催化和二次锌空电池性能。(5)提出了 一种离子交换-熔融盐模板法,以合成氮掺杂多孔石墨烯基低核镍原子簇催化剂。球差电镜和同步辐射测试证明镍以六聚体原子簇的形式分散在氮掺杂的石墨烯骨架中,和氮、碳原子配位形成Ni6-N/C微观结构。合成的催化剂作为锂硫电池的正极宿主材料具备多种优异的功能:选择性吸附易溶的Li2Sx(4≤x≤8);加速活性位点上的液固相转换;加速多硫化锂转化动力学,减少其与电解液接触时间,抑制穿梭效应。
聂欣雨[8](2021)在《铜锰铈复合氧化物催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能研究》文中认为目前对乏风瓦斯最有效的利用手段,是通过催化燃烧对其进行转化。以铜、锰为代表的过渡金属氧化物催化剂成本低廉、综合性能良好,是颇具应用前景的催化燃烧催化剂。但对于催化效果,存在有较高的起燃温度和完全燃烧温度的问题。本文利用氧化铈与铜、锰氧化物复合制备了二元或三元催化剂,并对其催化乏风瓦斯燃烧的性能进行研究。首先,以Cu/Mn摩尔比为1:1作为实验条件,分别采用共沉淀法、溶胶-凝胶法、水热合成法作为制备方法,并在500℃、650℃、800℃焙烧温度条件下制备Cu-Mn复合氧化物催化剂。应用固定床反应器评价Cu-Mn复合氧化物催化剂催化乏风瓦斯燃烧活性,进而筛选催化剂的制备方法和焙烧温度。结果表明,以水热合成法为制备方法,并将催化剂在500℃焙烧温度下焙烧制备,所得的催化剂其活性更佳。其次,运用水热合成法在500℃焙烧温度条件下,制备了不同Cu/Mn、Cu/Ce、Mn/Ce、Cu/Mn/Ce摩尔比的二元、三元复合氧化物催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附脱附(N2-BET)、程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)技术对不同催化剂的微观结构及物理化学性能进行了系统表征,结合乏风瓦斯催化燃烧活性评价实验结果,确定了适合乏风瓦斯催化燃烧的复合氧化物催化剂的金属组分及其摩尔比。结果表明,二元催化剂中Cu/Mn摩尔比1:1、Mn/Ce摩尔比7:3、Cu/Ce摩尔比7:3的催化剂在试验检测中表现出较高活性。三元催化剂中Cu/Mn/Ce摩尔比1:3:1和3:1:1两种催化剂具有较高活性。总体来看三元催化剂的催化活性性能更优。这是因为在三元催化剂中,形成较多的Cu、Mn离子,由于CeO2萤石晶体有很好的供氧能力,这些离子部分会与氧结合形成高活性的氧化物,还有一部分则会进入CeO2晶体中,从而生成铈基固溶体。因此在催化剂表面就会分布着促进反应发生的活性相。此外与Cu-Mn二元催化剂相比,Cu-Mn-Ce三元催化剂在氢程序还原表征中,呈现低温还原峰,XPS表征中O1S的结合能更高,综合得出铈基固溶体中的缺陷具有更好的氧容量。因此Cu-Mn-Ce三元催化剂可以获得较高的活性。该论文有图66幅,表14个,参考文献95篇。
王莉[9](2021)在《Cu基催化剂用于CO2加氢反应催化性能与构效关系的研究》文中指出近年来,由于二氧化碳等温室气体排放量逐渐增加,引发了全球生态问题,因此减少CO2的排放量并提高CO2的利用率是解决生态问题的关键。加氢反应被广泛运用于众多工业生产中,其中CO2加氢能够生成许多有价值的化学产品,如甲酸/甲酸盐、甲醇等。甲醇是一种重要的化工产品,也是理想的燃料替代品。因此,CO2加氢制甲醇受到了广泛的关注。首先,分别采用共沉淀法和正/反向沉积-沉淀法制备了一系列Cu Zn催化剂,探究了催化剂制备方法对其催化性能的影响。结果表明,采用正向沉积-沉淀法制备的ZnO@Cu催化剂具有最小的Cu物种颗粒尺寸、比表面积以及最强的CO2吸附能力,能够有效地吸附并活化CO2,从而具备最高的催化活性和甲醇产率。采用反向沉积-沉淀法制备的Cu@ZnO催化剂的还原能力最强,能够促进Cu O的还原,为甲醇合成提供充足的金属Cu位点,具有最高的甲醇选择性。其次,采用反向沉积-沉淀法和传统的等体积浸渍法制备了一系列Cu@ZnO催化剂和Cu/Si O2催化剂,探究了Cu@ZnO催化剂上CO2加氢过程中甲醇和CO的形成机理。此外,考察了反应条件对Cu@ZnO催化剂催化性能的影响。结果表明,由于Cu对CO2吸附能力较弱并且ZnO在低温下对H2的解离能力不足,因此单独的Cu和ZnO不能有效转化CO2。Cu和ZnO之间存在协同催化作用,Cu-ZnO界面位点有利于甲醇形成。一方面,电子从ZnO转移到Cu上,加强了CO2的吸附并通过*HCOO物种生成甲醇;另一方面,Cu表面产生了大量解离的H原子并扩散到Cu-ZnOH界面,促进了吸附的CO2分子进一步加氢。此外,Cu物种的颗粒尺寸对CO的形成速率具有较大的影响。小尺寸的Cu颗粒有利于暴露更多的低配位Cu位点,形成更多更强的H-Cu键。H-Cu键与CO2中的O原子之间存在相互作用,促进了*COOH的形成。由于C原子和Cu位点的亲和力更强,削弱了*COOH的C-O键,使得其C-O键更加容易断裂,生成更多的CO。反应条件对Cu@ZnO催化剂性能具有较大影响:随着反应温度的升高,CO2转化率和甲醇时空产率明显增加,甲醇的选择性降低;随着反应空速的升高,CO2转化率降低,甲醇选择性和时空产率增加;H2/CO2比的增加能够提高CO2转化率和甲醇的选择性,甲醇的时空收率呈现出火山型的变化趋势。最后,采用反向沉积-沉淀法制备了一系列Ga含量不同的Ga-Cu@ZnO催化剂,研究了Ga助剂对催化剂性能的影响。结果表明Ga助剂降低了Cu O的颗粒尺寸,提高了Cu@ZnO催化剂的比表面积、Cu物种的分散度和还原能力,增加了Cu@ZnO催化剂表面活性位点的数量。另外,使得催化剂表面碱性位点数量增多、碱度增强,促进了CO2的吸附和活化。其中,5Ga-Cu@ZnO催化剂具有最高的CO2转化率和甲醇产率。
李涛[10](2021)在《Co3O4形貌及杂原子掺杂对甲苯燃烧性能的影响研究》文中进行了进一步梳理挥发性有机化合物(VOCs)是大气中的主要污染物之一,会发生光化学反应,产生地面臭氧城市烟雾,并带来了全球变暖、酸雨和空气毒性等环境威胁。目前,治理VOCs的方法有多种,如热力燃烧、催化氧化、吸附、冷凝、吸收、膜渗透和生物处理。在众多技术中,催化氧化技术由于其低能耗,效率高且无二次污染的特点,引起了广泛的研究。而其技术的关键核心是开发高活性的催化剂。过渡金属氧化物,由于其低成本、高活性的特点,已成为替代贵金属的潜在催化剂。四氧化三钴(Co3O4)具有成本低、环境友好、催化活性高等优点,是许多催化反应中最有潜力的催化剂之一,由被广泛应用于CO,CH4和VOCs催化氧化中。形貌结构对催化剂性能起着重要的作用,不同形状的Co3O4催化剂,例如片状、带状、立方体、板状和棒状,主要暴露不同的晶面,从而产生不同的催化性能。在Co3O4催化剂中,表面的八面体位点(Co3+)被认为是主要的活性位点。因此,阳离子取代效应也是影响Co3O4催化活性的决定性因素,增加Co3+阳离子的量可以提高尖晶石Co3O4的催化活性。其中,AB2O4结构的尖晶石催化剂,特别是Co尖晶石,由于其稳定性高、缺陷丰富、变性可调等特点,在催化燃烧方面得到了广泛的研究。本文分别采用水热合成法、琼脂凝胶法和共沉淀法三种不同的方法制备出了不同形貌的Co3O4催化剂。此外利用共沉淀法制备了一系列MCo2O4(M=Cu,Ni,Zn)尖晶石,利用XRD、N2物理脱附、SEM、TEM、XPS等手段系统地分析了催化剂的物理化学性质和催化氧化甲苯的性能,讨论了不同形貌以及MCo2O4(M=Cu,Ni,Zn)对甲苯催化性能的影响规律。具体如下:(1)采用水热合成法,共沉淀法和琼脂凝胶法分别制备了不同形貌的催化剂。考察了不同形貌对催化剂结构和性能的影响。甲苯催化氧化结果显示,催化活性按照Co3O4-flower>Co3O4-rod>Co3O4-sheet>Co3O4-particle顺序降低。其中,Co3O4-flower的T90值为249°C,并且具有良好的稳定性,在260°C反应50 h的活性不变;(2)测试结果表明Co3O4-flower的晶粒尺寸最小(10 nm),比表面积最大(139.4 m2g-1)。除此之外,与Co3O4-sheet和Co3O4-particle相比,Co3O4-flower具有良好的低温还原性,更多的表面活性氧物种,以及更高的Co3+含量,这是Co3O4-flower具有优异的甲苯催化氧化性能的根本原因;(3)采用共沉淀法制备了MCo2O4(M=Cu,Ni,Zn)尖晶石,考察了不同的过渡金属阳离子对Co尖晶石的影响。结果表明,催化活性顺序为Cu Co2O4>Zn Co2O4>Co3O4>Zn Co2O4,所制备的Cu Co2O4具有最优异的催化活性,其T90值仅为230°C。并且在250°C反应50 h活性未发生明显下降,表现出良好的稳定性;(4)过渡金属的取代引起了尖晶石结构中Co2+和Co3+比值和氧迁移率的变化。与其他催化剂相比,Cu和Co相互作用使催化剂具有更高的表面Co3+含量和更多的表面活性氧,因此在甲苯催化氧化反应中表现出了最优性能。
二、Studies on State and Structure of Noble Metals in Electrocatalyst Made by Coprecipitation Method(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Studies on State and Structure of Noble Metals in Electrocatalyst Made by Coprecipitation Method(论文提纲范文)
(1)不同酸处理条件下LaMnO3的催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 CO污染 |
1.3 CO催化氧化机理 |
1.3.1 贵金属或者无负载型催化剂的CO催化氧化反应机理 |
1.3.2 非贵金属催化剂的CO催化氧化反应机理 |
1.4 CO催化剂的研究现状 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 非贵金属催化剂 |
1.5 影响钙钛矿型催化剂催化活性的因素 |
1.5.1 制备方法对催化活性的影响 |
1.5.2 A、B位离子对催化性能的影响 |
1.5.3 酸改性对催化性能的影响 |
1.6 钙钛矿型催化剂在其他领域的应用 |
1.6.1 对VOCs的催化氧化 |
1.6.2 对NO_x的催化氧化 |
1.6.3 碳烟颗粒氧化 |
1.7 设计思路和实验内容 |
1.7.1 技术路线 |
1.7.2 具体实验内容 |
1.7.3 研究意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 化学药品及气体 |
2.2 La MnO_3催化剂的制备 |
2.3 催化剂的表征方法 |
2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
2.3.2 N_2吸脱附 |
2.3.3 扫面电子显微镜(SEM) |
2.3.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.5 氧气程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.3.6 X-射线光电子能谱(XPS) |
2.3.7 一氧化碳程序升温氧化(CO-TPO) |
2.3.8 一氧化碳厌氧滴定(CO-ISO) |
第三章 酸处理对La MnO_3钙钛矿催化剂催化性能的影响 |
3.1 酸处理钙钛矿型催化剂的制备 |
3.2 硝酸处理前后钙钛矿型催化剂的催化活性评价 |
3.2.1 XRD结果与分析 |
3.2.2 CO-TPO结果与分析 |
3.2.3 H_2-TPR结果与分析 |
3.2.4 O_2-TPD结果与分析 |
3.2.5 N_2吸脱附结果与分析 |
3.2.6 XPS结果与分析 |
3.2.7 SEM结果与分析 |
3.3 酸种类变化对酸处理La MnO_3的催化活性评价 |
3.3.1 XRD结果与分析 |
3.3.2 CO-TPO结果与分析 |
3.3.3 CO-ISO结果与分析 |
3.3.4 H_2-TPR结果与分析 |
3.3.5 O_2-TPD结果与分析 |
3.3.6 N_2结果与分析 |
3.3.7 XPS结果与分析 |
3.3.8 SEM结果与分析 |
3.4 小结 |
第四章 硝酸处理条件变化对LaMnO_3催化性能的影响 |
4.1 实验的制备 |
4.2 酸处理时间的变化对酸处理LaMnO_3的催化活性评价 |
4.2.1 XRD结果与分析 |
4.2.2 CO-TPO结果与分析 |
4.2.3 CO-ISO结果与分析 |
4.2.4 H_2-TPR结果与分析 |
4.2.5 O_2-TPD结果与分析 |
4.2.6 N_2吸脱附结果与分析 |
4.3 硝酸用量的变化对酸处理LaMnO_3的催化活性评价 |
4.3.1 XRD结果与分析 |
4.3.2 CO-TPO结果与分析 |
4.3.3 CO-ISO结果与分析 |
4.3.4 H_2-TPR结果与分析 |
4.3.5 O_2-TPD结果与分析 |
4.3.6 N_2吸脱附结果与分析 |
4.3.7 XPS结果与分析 |
4.3.8 SEM结果与分析 |
4.4 硝酸浓度的变化对酸处理LaMnO_3的催化活性评价 |
4.4.1 XRD结果与分析 |
4.4.2 CO-TPO结果与分析 |
4.4.3 CO-ISO结果与分析 |
4.4.4 H_2-TPR结果与分析 |
4.4.5 O_2-TPD结果与分析 |
4.4.6 N_2吸脱附结果与分析 |
4.4.7 XPS结果与分析 |
4.4.8 SEM结果与分析 |
4.5 小结 |
第五章 结论 |
参考文献 |
在学期间研究成果 |
致谢 |
(2)催化氧化甲醛锰基催化剂的制备与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 甲醛的结构 |
1.3 甲醛的理化性质、来源及危害 |
1.3.1 甲醛的理化性质 |
1.3.2 甲醛的来源 |
1.3.3 甲醛的危害 |
1.4 消除甲醛的方法 |
1.4.1 源头把控 |
1.4.2 过程调节 |
1.4.3 末端净化 |
1.5 催化氧化法甲醛催化剂的研究进展 |
1.5.1 贵金属基催化剂 |
1.5.2 过渡金属氧化物催化剂 |
1.6 催化氧化甲醛的机理研究 |
1.7 影响催化剂性能的因素 |
1.7.1 制备方法 |
1.7.2 活性组分 |
1.7.3 载体 |
1.7.4 助活性组分 |
1.8 本文研究目的及内容 |
1.8.1 研究目的 |
1.8.2 研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料及设备 |
2.1.1 所用试剂与气体 |
2.1.2 实验设备 |
2.2 催化剂表征手段 |
2.2.1 X-射线衍射(XRD) |
2.2.2 N_2物理吸附-脱附(BET) |
2.2.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.4 氧气程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3 催化剂性能评价 |
第三章 Mn-Fe和Pt/Mn-Fe催化氧化甲醛性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 MnO_2-Fe_2O_3催化剂制备 |
3.2.2 负载贵金属Pt/Mn-Fe催化剂制备 |
3.3 催化剂性能测试 |
3.4 催化剂表征 |
3.4.1 N_2吸附-脱附 |
3.4.2 XRD |
3.4.3 H_2-TPR |
3.4.4 O_2-TPD |
3.4.5 XPS |
3.5 小结 |
第四章 FeO_x-MnO_2-CeO_2催化氧化甲醛性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 FeO_x-MnO_2-CeO_2催化剂制备 |
4.3 催化剂性能测试 |
4.4 催化剂表征 |
4.4.1 N_2吸附-脱附 |
4.4.2 XRD |
4.4.3 H_2-TPR |
4.4.4 O_2-TPD |
4.4.5 XPS |
4.5 小结 |
第五章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读学位期间参加科研情况及获得的学术成果 |
(3)铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展(论文提纲范文)
1 引言 |
2 铈基氧化物催化炭烟燃烧 |
2.1 单一氧化铈催化剂 |
2.1.1 单一氧化铈催化剂的晶体结构 |
2.1.2 纳米单一氧化铈催化剂 |
2.1.3 特殊形貌单一氧化铈催化剂 |
2.1.4 特殊晶面单一氧化铈催化剂 |
2.2 不同金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.1 稀土金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.2 过渡金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.3 贵金属改性的铈基氧化物催化剂 |
2.2.4 碱(碱土)金属改性的铈基氧化物催化剂 |
3 铈基氧化物催化燃烧炭烟机理的研究 |
3.1 单一氧化铈催化炭烟燃烧机理 |
3.2 不同金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.1 稀土金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.2 过渡金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.3 贵金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
3.2.4 碱(碱土)金属改性的铈基氧化物催化炭烟燃烧机理 |
4 总结与展望 |
(4)多孔CoCe复合催化剂制备及CO2加氢技术研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 CO_2现状及危害 |
1.2 CO_2的利用 |
1.3 Ni基催化剂 |
1.3.1 Ni组分性质的影响 |
1.3.2 载体的影响 |
1.3.3 助剂的影响 |
1.3.4 制备方法的影响 |
1.4 Co基催化剂 |
1.4.1 Co组分性质的影响 |
1.4.2 载体的影响 |
1.4.3 助剂的影响 |
1.4.4 制备方法的影响 |
1.5 催化剂CO_2加氢甲烷化反应机理 |
1.5.1 CO中间体机理 |
1.5.2 含氧酸中间体机理 |
1.6 催化剂失活原因的研究 |
1.7 选题依据和主要研究内容 |
1.7.1 选题依据 |
1.7.2 论文的主要内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 Co Ce催化剂的制备 |
2.2.2 多孔Co/CeO_(2-δ)催化剂的制备 |
2.2.3 多孔Co/Ce_xZr_(1-x)O_(2-δ)催化剂的制备 |
2.3 催化剂的表征 |
2.3.0 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 比表面积和孔径分布分析(BET) |
2.3.3 透射电子显微镜(TEM&HRTEM) |
2.3.4 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.5 原位X射线光电子能谱(In-situ XPS) |
2.3.6 电感耦合等离子体(ICP) |
2.3.7 H_2-程序升温脱附(H_2-TPD) |
2.3.8 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.4 催化剂的CO_2加氢性能测试 |
第3章 CoCe催化剂结构对CO_2加氢性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 H_2-TPR表征 |
3.2.2 XRD表征 |
3.2.3 BET表征 |
3.2.4 SEM表征 |
3.2.5 TEM&HRTEM表征 |
3.2.6 H_2-TPD表征 |
3.2.7 催化剂活性测试 |
3.2.8 催化剂稳定性测试 |
3.3 本章小结 |
第4章 多孔Co/CeO_(2-δ)催化剂制备及CO_2加氢研究 |
4.1 引言 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 H_2-TPR表征 |
4.2.2 XRD表征 |
4.2.3 BET表征 |
4.2.4 TEM&HRTEM表征 |
4.2.5 In-situ XPS表征 |
4.2.6 H_2-TPD表征 |
4.2.7 CO_2-TPD表征 |
4.2.8 催化剂活性测试 |
4.2.9 催化剂稳定性测试 |
4.3 本章小结 |
第5章 多孔Co/Ce_xZr_(1-x)O_(2-δ)催化剂制备及CO_2加氢研究 |
5.1 引言 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 H_2-TPR表征 |
5.2.2 XRD表征 |
5.2.3 BET表征 |
5.2.4 H_2-TPD表征 |
5.2.5 催化剂活性测试 |
5.2.6 催化剂稳定性测试 |
5.3 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间科研情况 |
(5)Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述与课题选择 |
1.1 引言 |
1.1.1 氧化亚氮性质及危害 |
1.1.2 N_2O来源 |
1.2 N_2O消除方法及直接催化分解法机理概述 |
1.3 N_2O直接催化分解催化剂研究进展 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 分子筛催化剂 |
1.3.3 金属氧化物催化剂 |
1.4 选题依据与研究内容 |
第二章 实验试剂、仪器和气体及测试表征方法 |
2.1 主要的实验试剂、仪器和气体 |
2.1.1 实验试剂及原料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 实验气体 |
2.2 催化剂表征方法 |
2.2.1 X射线衍射(XRD) |
2.2.2 傅立叶红外光谱仪(FT-IR) |
2.2.3 拉曼(Raman)光谱 |
2.2.4 N_2-物理吸附(N_2-physisorption) |
2.2.5 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) |
2.2.6 透射电子显微镜(TEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM) |
2.2.7 高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和能量色散X射线光谱(EDX) |
2.2.8 X射线光电子能谱(XPS) |
2.2.9 紫外可见漫反射光谱(DRUV-Vis) |
2.2.10 电导率测试(EC) |
2.2.11 氢气-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.2.12 氧气-程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.2.13 电子顺磁共振(EPR) |
2.2.14 二氧化碳-程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.3 实验装置 |
2.3.1 催化N_2O分解反应实验装置 |
2.3.2 原料气中杂质气体的引入 |
第三章 不同晶型ZrO_2 负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
3.1 引言 |
3.2 载体及催化剂制备 |
3.3 催化剂表征结果 |
3.3.1 XRD分析 |
3.3.2 (HR)-TEM分析 |
3.3.3 N2-physisorption分析 |
3.3.4 Raman分析 |
3.3.5 FT-IR分析 |
3.3.6 DRUV-Vis分析 |
3.3.7 XPS分析 |
3.3.8 H2-TPR分析 |
3.3.9 O_2-TPD分析 |
3.3.10 CO_2-TPD分析 |
3.4 催化N_2O分解性能 |
3.5 N_2O分解反应动力学计算 |
3.6 结果与讨论 |
3.7 本章小结 |
第四章 g-C_3N_4 负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
4.1 引言 |
4.2 载体及催化剂制备 |
4.3 催化剂表征结果 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 (HR)-TEM分析 |
4.3.3 HAADF-STEM和EDX分析 |
4.3.4 N2-physisorption分析 |
4.3.5 FT-IR分析 |
4.3.6 Raman分析 |
4.3.7 XPS分析 |
4.3.8 H2-TPR分析 |
4.3.9 CO2-TPD分析 |
4.4 催化N_2O分解性能 |
4.5 N_2O分解反应动力学计算 |
4.6 结果与讨论 |
4.7 本章小结 |
第五章 N掺杂Co_3O_4催化N_2O分解 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.3 催化剂表征结果 |
5.3.1 XRD分析 |
5.3.2 FT-IR分析 |
5.3.3 Raman分析 |
5.3.4 (HR)-TEM分析 |
5.3.5 HAADF-STEM和EDX分析 |
5.3.6 N2-physisorption分析 |
5.3.7 XPS分析 |
5.3.8 H2-TPR分析 |
5.3.9 O_2-TPD分析 |
5.3.10 EPR分析 |
5.3.11 CO_2-TPD分析 |
5.3.12 EC分析 |
5.4 催化N_2O分解性能 |
5.5 N_2O分解反应动力学计算 |
5.6 结果与讨论 |
5.7 本章小结 |
第六章 鸡蛋壳负载Co_3O_4催化N_2O分解 |
6.1 引言 |
6.2 催化剂制备 |
6.3 催化剂表征结果 |
6.3.1 XRD分析 |
6.3.2 N_2-physisorption分析 |
6.3.3 (HR)-TEM分析 |
6.3.4 HAADF-STEM和EDX分析 |
6.3.5 FT-IR分析 |
6.3.6 XPS分析 |
6.3.7 H2-TPR分析 |
6.3.8 CO_2-TPD分析 |
6.4 催化N_2O分解性能 |
6.5 结果与讨论 |
6.6 本章小结 |
第七章 总结和展望 |
7.1 引言 |
7.2 论文工作总结 |
7.3 创新性 |
7.4 后续工作设想 |
参考文献 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
个人简况及联系方式 |
(6)脱除芳烃中微量烯烃的铜基加氢催化的研究与应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
第2章 文献综述 |
2.1 白土精制 |
2.2 加氢精制 |
2.2.1 贵金属加氢催化剂的研究和工业应用 |
2.2.2 非贵金属加氢催化剂的研究和工业应用 |
2.2.3 助剂在加氢催化剂中的研究 |
2.2.4 载体在加氢催化剂中的研究 |
2.2.5 焙烧温度对加氢催化剂性能影响的研究 |
2.2.6 制备方法对加氢催化剂性能影响中的研究 |
2.2.7 催化剂失活原因的研究 |
2.2.8 催化加氢机理的研究 |
2.3 其它方法精制 |
2.3.1 分子筛 |
2.3.2 离子液体 |
2.4 铜基加氢催化剂的研究 |
2.4.1 催化剂比表面积对催化剂性能的影响 |
2.4.2 铜的分散性对催化剂性能的影响 |
2.4.3 铜的还原性能对催化剂性能的影响 |
2.4.4 氢溢流效应对催化剂性能的影响 |
2.4.5 金属-载体强相互作用对催化剂性能的影响 |
2.4.6 铜锌界面效应对催化剂性能的影响 |
2.5 本论文的意义、目的及研究内容 |
第3章 实验部分 |
3.1 实验原料、主要仪器及试剂 |
3.1.1 实验原料 |
3.1.2 实验试剂 |
3.1.3 实验仪器 |
3.2 催化剂的制备 |
3.2.1 浸渍法 |
3.2.2 混捏法 |
3.2.3 共沉淀法 |
3.2.4 蒸氨法 |
3.3 实验装置及流程 |
3.3.1 催化剂性能的评价装置 |
3.3.2 脱除烯烃的转化率的计算 |
3.4 催化剂表征 |
3.4.1 热重量分析(TG) |
3.4.2 X射线衍射分析(XRD) |
3.4.3 N2等温吸附-脱附实验 |
3.4.4 X射线光电子能谱分析(XPS)和X射线激发俄歇电子能谱(XAES) |
3.4.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
3.4.6 高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM) |
第4章 铜基催化剂在芳烃的催化加氢中的研究 |
4.1 铜基催化剂性能的研究 |
4.2 氧化铈对铜/铈/白土催化剂性能影响的研究 |
4.2.1 氧化铈对催化剂的晶形结构的影响 |
4.2.2 氧化铈对催化剂孔道结构的影响 |
4.2.3 铜/铈/白土催化剂性能的研究 |
4.3 氧化锌对铜/锌/白土催化剂性能影响的研究 |
4.3.1 催化剂的热重量分析 |
4.3.2 催化剂的晶形结构分析 |
4.3.3 比表面积和孔结构分析 |
4.3.4 活性组分的价态分析 |
4.3.5 催化剂的还原性能分析 |
4.3.6 催化剂形貌分析 |
4.3.7 催化剂性能测试 |
4.3.8 铜/锌/白土催化剂的还原过程 |
4.4 铜/锌/白土催化剂应用于芳烃加氢精制的工艺条件的优化 |
4.4.1 不同反应温度对催化性能的影响 |
4.4.2 不同反应压力对催化剂的性能的影响 |
4.4.3 不同空速对催化剂的性能的影响 |
4.4.4 不同氢油体积比对催化性能的影响 |
4.5 微量铂对铜/锌/白土催化剂的催化性能影响的研究 |
4.5.1 微量铂对铜/锌/白土催化剂晶形的影响 |
4.5.2 微量铂对铜/锌/白土催化剂表面积的影响 |
4.5.3 微量铂对铜/锌/白土催化剂催化性能的影响 |
4.6 本章小结 |
第5章 共沉淀法对铜/锌/白土催化剂性能影响的研究 |
5.1 比表面积和孔结构测定 |
5.2 催化剂的晶形结构分析 |
5.3 催化剂还原性能分析 |
5.4 催化剂性能测试 |
5.5本章小结 |
第6章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
发表论文 |
(7)单原子/低核原子簇电催化剂的合成及构效关系研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
术语缩写表 |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 单原子/低核原子簇催化剂的概述 |
1.3 单原子/低核原子簇催化剂的合成 |
1.3.1 金属基单原子/低核原子簇催化剂 |
1.3.2 碳基单原子/低核原子簇催化剂 |
1.3.3 通用型单原子/低核原子簇催化剂 |
1.3.4 合成方法总结 |
1.4 单原子/低核原子簇催化剂的表征 |
1.4.1 球差校正扫描透射电子显微镜 |
1.4.2 X射线吸收光谱 |
1.5 单原子/低核原子簇催化剂在电催化中的应用 |
1.5.1 析氢反应 |
1.5.2 析氧反应 |
1.5.3 氧还原反应 |
1.5.4 多硫化物转化反应 |
1.5.5 其他 |
1.6 研究思路和研究内容 |
第二章 实验试剂、仪器及表征 |
2.1 实验试剂与设备 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验气体 |
2.1.3 实验设备 |
2.2 材料表征 |
2.2.1 X射线衍射分析 |
2.2.2 X射线光电子能谱分析 |
2.2.3 场发射扫描电子显微镜 |
2.2.4 透射电子显微镜 |
2.2.5 同步辐射 |
2.2.6 其他表征 |
2.3 电化学性能测试 |
2.3.1 循环伏安测试 |
2.3.2 电化学阻抗谱测试 |
2.3.3 转移电子数测试 |
2.3.4 电池恒流充放电测试 |
2.3.5 转化频率计算 |
2.3.6 电化学面积计算 |
2.3.7 HOMO和LUMO能级电化学测试 |
2.4 锌空电池的装配 |
2.4.1 空气电极的制备 |
2.4.2 电池组装 |
2.5 锂硫电池的装配 |
2.5.1 极片制备 |
2.5.2 电池组装 |
第三章 石墨烯/锐钛矿负载铂原子簇催化光/电解水析氢 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 Pt-T/G催化剂的制备 |
3.2.2 电化学测试 |
3.2.3 光催化测试 |
3.2.4 理论计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 形貌结构表征 |
3.3.2 电化学性能测试 |
3.3.3 光化学性能测试 |
3.3.4 理论分析 |
3.4 本章小结 |
第四章 多壁碳纳米管负载铂单原子催化电解水析氢 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 Pt/f-MWCNTs催化剂的制备 |
4.2.2 电化学测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 形貌结构表征 |
4.3.2 电化学性能测试 |
4.4 本章小结 |
第五章 多壁碳纳米管负载镍原子簇催化电解水析氧 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 M-MWCNTs催化剂的制备 |
5.2.2 电化学测试 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 形貌结构表征 |
5.3.2 电化学性能测试 |
5.4 本章小结 |
第六章 石墨烯负载铁/钴双金属单原子催化双功能氧转化 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 Fe-N/G-Co催化剂的制备 |
6.2.2 电化学测试 |
6.2.3 理论计算 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 形貌结构表征 |
6.3.2 电化学性能测试 |
6.3.3 理论分析 |
6.4 本章小结 |
第七章 石墨烯负载镍原子簇选择性吸附和催化转化多硫化物 |
7.1 引言 |
7.2 实验部分 |
7.2.1 Ni-N/G催化剂的制备 |
7.2.2 多硫化物的吸附实验和XPS样品制备 |
7.2.3 锂硫电池电化学测试 |
7.2.4 理论计算 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 形貌结构表征 |
7.3.2 理论分析 |
7.3.3 电化学性能测试 |
7.4 本章小结 |
第八章 结论与展望 |
8.1 结论 |
8.2 创新点 |
8.3 展望 |
参考文献 |
简历 |
攻读博士学位期间所取得的研究成果 |
(8)铜锰铈复合氧化物催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1.绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 研究现状 |
1.2.1 乏风瓦斯主要利用方式 |
1.2.2 铜、锰氧化物催化剂催化乏风瓦斯燃烧 |
1.3 研究内容及技术路线 |
1.3.1 研究内容 |
1.3.2 技术路线 |
1.4 本章小结 |
2 实验手段及方法 |
2.1 实验试剂及原料 |
2.2 实验仪器及设备 |
2.3 催化剂制备与表征 |
2.3.1 催化剂制备 |
2.3.2 催化剂表征 |
2.4 乏风瓦斯催化燃烧实验流程及结果评价 |
2.4.1 乏风瓦斯催化燃烧实验流程 |
2.4.2 催化燃烧结果评价 |
2.5 本章小结 |
3 乏风瓦斯催化燃烧复合氧化物催化剂制备方法研究 |
3.1 共沉淀法制备铜锰复合氧化物催化剂 |
3.1.1 催化剂的活性评价 |
3.1.2 催化剂的XRD表征 |
3.1.3 催化剂的H_2-TPR表征 |
3.2 溶胶-凝胶法制备铜锰复合氧化物催化剂 |
3.2.1 催化剂的活性评价 |
3.2.2 催化剂的XRD表征 |
3.2.3 催化剂的H_2-TPR表征 |
3.3 水热合成法制备铜锰复合氧化物催化剂 |
3.3.1 催化剂的活性评价 |
3.3.2 催化剂的XRD表征 |
3.3.3 催化剂的H_2-TPR表征 |
3.4 不同方法制备的铜锰复合氧化物催化剂活性比较 |
3.5 本章小结 |
4 水热法制备不同组分催化剂催化乏风瓦斯性能研究 |
4.1 铜锰系列催化剂 |
4.1.1 催化剂的活性评价 |
4.1.2 催化剂的SEM表征 |
4.1.3 催化剂的BET表征 |
4.1.4 催化剂的XPS表征 |
4.1.5 催化剂的XRD表征 |
4.1.6 催化剂的H_2-TPR表征 |
4.2 铜铈系列催化剂 |
4.2.1 催化剂的活性评价 |
4.2.2 催化剂的SEM表征 |
4.2.3 催化剂的BET表征 |
4.2.4 催化剂的XPS表征 |
4.2.5 催化剂的XRD表征 |
4.2.6 催化剂的H_2-TPR表征 |
4.3 锰铈系列催化剂 |
4.3.1 催化剂的活性评价 |
4.3.2 催化剂的SEM表征 |
4.3.3 催化剂的BET表征 |
4.3.4 催化剂的XPS表征 |
4.3.5 催化剂的XRD表征 |
4.3.6 催化剂的H_2-TPR表征 |
4.4 本章小结 |
5 铜锰铈三元复合氧化物催化剂催化乏风瓦斯性能研究 |
5.1 催化剂的活性评价 |
5.2 催化剂的SEM表征 |
5.3 催化剂的BET表征 |
5.4 催化剂的XPS表征 |
5.5 催化剂的XRD表征 |
5.6 催化剂的H_2-TPR表征 |
5.7 甲烷转化的选择性 |
5.8 小结 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
学位论文数据集 |
(9)Cu基催化剂用于CO2加氢反应催化性能与构效关系的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 甲醇合成催化剂的研究进展 |
1.2.1 甲醇合成的催化体系 |
1.2.2 助剂对铜基催化剂性能的影响 |
1.2.3 热力学限制及动力学分析 |
1.2.4 机理研究 |
1.3 CO_2加氢合成甲醇催化剂的制备 |
1.3.1 催化剂的制备方法 |
1.3.2 催化剂制备的影响因素 |
1.4 论文选题意义和研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 试剂与仪器 |
2.1.1 实验药品与试剂 |
2.1.2 实验气体 |
2.1.3 实验仪器和设备 |
2.2 催化剂的活性评价 |
2.3 催化剂产物分析与计算方法 |
2.3.1 产物分析方法 |
2.3.2 催化活性和产物选择性计算 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
2.4.2 比表面积测试(BET) |
2.4.4 高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM) |
2.4.5 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES) |
2.4.6 N_2O化学吸附(N_2O chemisorption) |
2.4.7 程序升温还原(H_2-TPR) |
2.4.8 H_2、CO_2和 CO程序升温脱附(H_2-TPD、CO_2-TPD和 CO-TPD) |
2.4.9 X射线光电子能谱(XPS) |
第三章 催化剂制备方法对催化性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 沉积-沉淀法制备Cu@ZnO和 ZnO@Cu催化剂 |
3.2.2 共沉淀法制备Cu/ZnO催化剂 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 催化剂的理化性质 |
3.3.2 催化剂的H_2-TPR表征 |
3.3.3 催化剂的CO_2吸附能力 |
3.4 催化反应性能评价 |
3.5 本章小结 |
第四章 Cu@ZnO催化剂上反应性能和反应机理探究 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.2.1 Cu@ZnO催化剂的合成 |
4.2.2 Cu/Si O_2催化剂的合成 |
4.3 催化剂表征 |
4.3.1 催化剂的理化性质 |
4.3.2 催化剂的H_2-TPR表征 |
4.3.3 催化剂的XPS表征 |
4.3.4 催化剂的H_2、CO_2和CO吸附能力 |
4.4 催化反应性能评价 |
4.4.1 催化性能 |
4.4.2 反应温度对催化性能的影响 |
4.4.3 反应空速对催化性能的影响 |
4.4.4 氢碳比对催化性能的影响 |
4.5 本章小结 |
第五章 Ga助剂对Cu@ZnO催化性能影响的研究 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.2.1 Ga-Cu@ZnO催化剂的合成 |
5.2.2 Cu@Ga_2O_3催化剂的合成 |
5.3 催化剂表征 |
5.3.1 催化剂的理化性质 |
5.3.2 催化剂的H_2-TPR表征 |
5.3.3 催化剂的CO_2吸附能力 |
5.4 催化反应性能评价 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录:作者在攻读硕士学位期间发表的论文 |
(10)Co3O4形貌及杂原子掺杂对甲苯燃烧性能的影响研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 文献综述及选题 |
1.1 选题背景 |
1.2 挥发性有机化合物简介 |
1.2.1 VOCs的定义和种类 |
1.2.2 VOCs的来源和危害 |
1.3 VOCs污染控制技术 |
1.3.1 物理处理技术 |
1.3.2 化学消除技术 |
1.4 VOCs催化剂研究现状 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.4.3 催化氧化机理 |
1.5 钴基复合氧化物研究现状 |
1.6 选题依据和研究内容 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 化学试剂、材料及仪器 |
2.1.1 实验试剂、材料和气体 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 不同形貌Co_3O_4催化剂的制备 |
2.2.2 钴基尖晶石(MCo_2O_4)催化剂的制备 |
2.3 表征手段 |
2.3.1 X射线衍射(XRD) |
2.3.2 N2 吸附 |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.5 程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.6 程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.8 X射线吸收精细结构谱(XAFS) |
2.4 催化剂活性评价 |
2.4.1 甲苯催化燃烧反应 |
2.4.2 产物分析 |
第3章 不同形貌Co_3O_4制备及其催化甲苯燃烧性能 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的表征结果 |
3.2.1 XRD |
3.2.2 N2 吸附 |
3.2.3 SEM和TEM |
3.2.4 H2-TPR |
3.2.5 XPS |
3.3 不同形貌Co_3O_4催化甲苯燃烧性能 |
3.4 小结 |
第4章 钴基尖晶石制备及其催化甲苯燃烧性能 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂的表征结果 |
4.2.1 XRD |
4.2.2 N2 吸附 |
4.2.3 SEM和TEM |
4.2.4 H2-TPR |
4.2.5 O2-TPD |
4.2.6 XPS |
4.2.7 XAFS |
4.3 MCo_2O_4催化甲苯燃烧性能 |
4.4 小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间的研究成果 |
致谢 |
四、Studies on State and Structure of Noble Metals in Electrocatalyst Made by Coprecipitation Method(论文参考文献)
- [1]不同酸处理条件下LaMnO3的催化性能研究[D]. 王晓伊. 沈阳大学, 2021(09)
- [2]催化氧化甲醛锰基催化剂的制备与性能研究[D]. 董雅鑫. 西安石油大学, 2021(09)
- [3]铈基氧化物催化燃烧柴油机炭烟颗粒的性能及机理研究进展[J]. 彭超,于迪,王斓懿,张春雷,于学华,赵震. 中国科学:化学, 2021(08)
- [4]多孔CoCe复合催化剂制备及CO2加氢技术研究[D]. 谢凤琼. 重庆工商大学, 2021(08)
- [5]Co3O4基催化剂的制备及其催化N2O分解性能研究[D]. 胡晓波. 山西大学, 2021(01)
- [6]脱除芳烃中微量烯烃的铜基加氢催化的研究与应用[D]. 王乐. 华东理工大学, 2021(08)
- [7]单原子/低核原子簇电催化剂的合成及构效关系研究[D]. 吉加鹏. 浙江大学, 2021
- [8]铜锰铈复合氧化物催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能研究[D]. 聂欣雨. 黑龙江科技大学, 2021(08)
- [9]Cu基催化剂用于CO2加氢反应催化性能与构效关系的研究[D]. 王莉. 江南大学, 2021(01)
- [10]Co3O4形貌及杂原子掺杂对甲苯燃烧性能的影响研究[D]. 李涛. 太原理工大学, 2021